Em 1921 ingressou na Escola de Belas Artes de San Fernando, em Madri, da qual foi expulso em 1926.
Nessa época viveu na Casa dos Estudantes de Madri, onde se relacionou com Federico García Lorca, Luis Buñuel, Rafael Alberti, José Moreno Villa e outros artistas.
Em 1929 instalou-se em Paris, onde conheceu Pablo Picasso e aderiu ao surrealismo, ainda que tenha posteriormente sido expulso do movimento por suas tendências políticas de direita.
A produção de Dalí neste período é baseada em seu método paranoico-crítico, inspirado, em grande parte, nas teorias de Freud, representação de imagens oníricas e de objetos cotidianos em formas compositivas imprevistas e surpreendentes, como os relógios derretidos de La persistencia de la memoria.
Em colaboração com Buñuel, realizou vários filmes surrealistas, como O cão andaluz (1928) e A idade do ouro (1930). Também escreveu livros autobiográficos, como A vida secreta de Salvador Dalí (1942) e Diário de um gênio (1965).
Foi membro da Academia Francesa de Belas Artes desde 1979.
Em 2013, o Museo Nacional Centro de Arte Reina Sofía de Madrid montou a exposição Todas las sugestiones poéticas y todas las posibilidades plásticas, que propunha “revalorizar Salvador Dali como pensador, escritor e criador de uma particular visão do mundo”.
Considerada o maior êxito de público dentre as últimas exposições do museu, algumas das obras mais famosas do artista puderam ser vistas durante quatro meses, destacando-se:
O retrato de Picasso traz a impressão geral de um animal ou de um monstro cujas partes do rosto se alargam e deformam até tornar-se irreconhecível. A confusão de materiais se repete neste busto de pedra que se converte em carne.
Vários elementos se destacam na obra Carne de Gallina Inaugural, mas são especialmente destacáveis as duas figuras humanas (Dali e Gala) unidas por uma fina linha branca, além das estranhas pedras que completam a obra.
Com El Asno Podrido funda as bases de seu método paranoico-crítico que, segundo ele, "é um método espontâneo de conhecimento irracional, baseado na associação interpretativa-crítica de fenômenos delirantes, um tratamento que procede à interpretação sistemática da matéria experimental que tem uma tendência narcisista de isolar-se”.
Atroz, monstruoso e premonitório, é um dos grandes quadros do artista.